伏特十六岁时开始与一些著名的电学家通信，其中有巴黎的诺莱和都灵的贝卡里亚。贝卡里亚是一位很有成就的国际知名的电学家，他劝告伏特少提出理论，多做实验。事实上，伏特年青时期的理论思想远不如他的实验重要。随着岁月的流逝，伏特对静电的了解至少可以和当时最好的电学家媲美。不久他就开始应用他的理论制造各种有独创性的仪器，用现代的话来讲，要点在于他对电量、电量或张力（如他自己所命名的）、电容以及关系式Q＝CV都有了明确的了解。
伏特制造的仪器的一个杰出例子是起电盘。一块导电板放在一个由摩擦起电的充电树脂"饼"上端，然后用一个绝缘柄与金属板接触，使它接地，再把它举起来，于是金属板就被充电到高电势，这个方法可以用来使莱顿瓶充电。这种操作可以不断地重复。这一发明是非常精巧的，以后发展成为一系列静电起电机。
伏特强烈地感到，他必须定量地测定电量，于是他设计了一种静电计，这就是各种绝对电计的鼻祖，它能够以可重复的方式测量电势差。他还为他的静电计建立了一种刻度，根据电盘的发明，根据他的描述，我们可以确定他的单位是今天的13，350伏。
1775年由于起电盘的发明，使伏特担任了科莫一些学校的物理教授。他的名声开始扩展到意大利以外，苏黎世物理学会选举他为会员。 伏特的兴趣并不只限于电学。他通过观察马焦雷湖附近沼泽地冒出的气泡，发现了沼气。他把对化学和电学的兴趣结合起来，制成了一种称为气体燃化的仪器，可以用电火花点燃一个封闭容器内的气体。他在三十二岁时去瑞士游历，见到了伏尔泰和一些瑞士物理学家。回来后他被任命为帕维亚大学物理学教授，这是伦巴第地区最著名的大学。他担任这个教授职务一直到退休，正是在那里他作出了他的划时代的发现。
伏特于1792年去国外作另一次长途游历，到了德国、荷兰、法国和英国。他访问了一些最著名的同行，例如拉普拉斯和拉瓦锡（1743－1794），有时还和他们共同做实验。他当时还被选为法国科学院的通迅院士，不久又被选为伦敦皇家学会的外国会员。
伏特在四十五岁生日后不久，读到了伽伐尼1791年的文章，这促使他去作出了最大的发明和发现。他开始还有些犹豫，但不久他就开始了工作，用伏特的话说，他实验的内容"超出了当时已知的一切电学知识，因而它们看来是惊人的"。起初他同意伽伐尼用蛙做莱顿瓶的观点，但几个月后，他开始怀疑蛙主要是一种探测器，而电源则在动物之外，他还注意到，如果两种相互接触的不同金属放在舌上，就会引起一种特殊的感觉，有的是酸性的，有时是碱性的。他假定，并且也能令我们惊叹的静电测量证明，两种不同的金属例如铜和锌接触时会得到不同的电势。 他测量了这种电势差，得到的结果与我们现在所知的它们之间的接触电势差没有多大差别。至少当连接肌肉和神经的金属电弧是双金属时，只要假定蛙是一种非常灵敏的静电计，伽伐尼实验就到了解释。当然，伽伐尼回答说，甚至当金属电弧是单金属的时，他也能够观察到肌肉的收缩。这是一种严峻的反对意见，伏特对这些指出了金属的不纯和其他原因来为自己辨解。
伏特对这个问题进行了更深入的研究，使他发明了伏特电堆，这是历史上的神奇发明之一。伏特发现导电体可以分为两大类。第一类是金属，它们接触时会产生电势差；第二类是液体（在现代语言中称为电解质），它们与浸在里面的金属之间没有很大的电差。而且第二类导体互相接触时也不会产生明显的电势差，第一类导体可依次排列起来，使其中第一种相对于后面的一种是正的，例如锌对铜是正的，在一个金属链中，一种金属和最后一种金属之间的电势差是一样的，仿佛其中不存在任何中间接触，而第一种金属和最后一种金属直接接触似的。
伏特最后得到了一种思想，他把一些第一种导体和第二种导体连接得使每一个接触点上产生的电势差可以相加。他把这种装置称为"电堆"，因为它是由浸在酸溶液中的锌板、铜板和布片重复许多层而构成的。他在一封写给皇家学会会长班克斯（1743－1820）的著名信件中介绍了他的发明，用的标题是《论不同导电物质接触产生的电》。电堆能产生连续的电流，它的强度的数量级比从静电起电机能得到的电流大，由此开始了一场真正的科学革命。
伏特最伟大的成就是在他达到相当高龄（五十五岁）时得到的，它立即引起所有物理学家的欢呼。
1801年他去巴黎，在法国科学院表演了他的实验，当时拿破仑也在场，他立即下令授予伏特一枚特制金质奖章和一份养老金，于是伏特成为拿破仑的被保护人， 正如二十年前，他曾经是奥地利皇帝约瑟夫二世的被保护人一样。1804年他要求辞去帕维亚大学教授而退休时，拿破仑拒绝了他的要求，赐予他更多的名誉和金钱，并授予他伯爵称号。他对政治毫不关心，只专心于他的研究。
伏特在完成了电堆工作后，实际上就从舞台上消失了。对他的发现的利用完全落在其他人身上。他可能是年纪太大了，无法再与年青的新生力量竞争，也可能在心理上受到了他以前的巨大成就的阻碍。他没有脱离过学校，他的工作可能太个人化了，他的著作与教学中缺乏正规的数学，可能限制了他表达自己思想的能力。伏特最后八年是在他的坎纳戈别墅和科莫附近度过的，他完全过一种隐居的生活。1827年伏特去世，终年八十二岁。
